พระนารายณ์ราชนิเวศน์ เป็นพระราชวังโบราณสมัยกรุงศรีอยุธยาที่มีความสำคัญและมีคุณค่าทางประวัติศาสตร์ สถาปัตยกรรมแสดงถึงความรุ่งเรืองสูงสุดสมัยหนึ่งของเมืองลพบุรี ในสมัยสมเด็จพระนารายณ์มหาราช พื้นที่ภายในพระราชวังแบ่งออกเป็น ๓ เขต คือ เขตพระราชฐานชั้นนอก เขตพระราชฐานชั้นกลาง และเขตพระราชฐานชั้นใน มีพระที่นั่งและสิ่งก่อสร้างดังนี้

๑) เขตพระราชฐานชั้นนอก มีสิ่งก่อสร้าง ๕ หลัง คือ

๑.๑ อ่างเก็บน้ำประปา เป็นที่เก็บน้ำใช้ภายในพระราชวัง เก็บน้ำที่ไหลจากอ่างซับเหล็กตามท่อดินเผามายังพระราชวัง และส่งต่อไปใช้ตามตึกต่างๆ

๑.๒ สิบสองท้องพระคลัง สันนิษฐานว่าเป็นพระคลังเก็บสินค้าหรือสิ่งของเพื่อใช้ในราชการ

๑.๓ ตึกเลี้ยงรับรองแขกเมือง เป็นสถานที่เลี้ยงต้อนรับคณะราชฑูตต่างประเทศ ซึ่งสมเด็จพระนารายณ์มหาราชทรงโปรดพระราชทานเลี้ยงแก่คณะราชทูตเชอร์วาเลีย เดอ โชมองต์ จากประเทศฝรั่งเศส ในปี พ.ศ.๒๒๒๘ 

๑.๔ ตึกพระเจ้าเหา สันนิษฐานว่าเป็นหอพระประจำพระราชวัง ชื่อพระเจ้าเหา หมายถึง พระพุทธรูปเก่าแก่สำคัญที่ประดิษฐานอยู่ภายในตึกนี้ 

๑.๕ โรงช้างหลวง เป็นที่อยู่ของช้างพระที่นั่งของสมเด็จพระนารายณ์มหาราชและเจ้านายสำหรับใช้ในราชการเสด็จประพาสป่าล่าสัตว์และที่พักของควาญช้างและผู้ดูแลช้าง

๒) เขตพระราชฐานชั้นกลาง มีสิ่งก่อสร้าง ๒ หลัง คือ

๒.๑ พระที่นั่งจันทรพิศาล เป็นที่ประทับออกว่าราชการแผ่นดินและประชุมองคมนตรี 

๒.๒ พระที่นั่งดุสิตสวรรค์ธัญญมหาปราสาท เป็นที่เสด็จออกต้อนรับคณะราชทูตต่างประเทศ 

๓) เขตพระราชฐานชั้นใน มีสิ่งก่อสร้าง ๑ หลัง คือ

๓.๑ พระที่นั่งสุธาสวรรค์ เป็นที่ประทับส่วนพระองค์ของสมเด็จพระนารายณ์มหาราช ในปัจจุบันจะเห็นฐานอาคารขนาดใหญ่ มีเกยสำหรับทรงเสลี่ยงหรือทรงม้า สภาพเดิมถูกบันทึกว่า มุงหลังคาด้วยกระเบื้องเคลือบสีเหลือง มีกำแพงแก้วล้อมรอบ มีสระน้ำ ๔ สระ มีเขาจำลองและปลูกพันธุ์ไม้

ในสมัยพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ทรงโปรดให้สร้างหมู่พระที่นั่งและสิ่งก่อสร้างต่างๆ ใหม่เพิ่มขึ้นดังนี้

เขตพระราชฐานชั้นกลาง มีสิ่งก่อสร้าง ๒ หลัง คือ

๑.๑ หมู่พระนั่งพิมานมงกุฎ เป็นที่ประทับของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว ประกอบด้วย พระที่นั่งไชยศาสตรากร พระที่นั่งอักษรศาสตราคม พระที่นั่งสุทธิวินิจฉัย ห้องเสวยพระกระยาหาร ห้องพระบรรทม

๑.๒ ทิมดาบ เป็นที่พักของทหารรักษาการณ์พระราชวัง 

เขตพระราชฐานชั้นใน มีสิ่งก่อสร้าง คือ ตึกพระประเทียบ เป็นโรงครัวและศาลาเชิญเครื่องเสวย ใช้เป็นที่พักของข้าราชการบริพารฝ่ายในของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว 

ปัจจุบันพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ สมเด็จพระนารายณ์ จัดแสดงศิลปะโบราณวัตถุภายในพื้นที่ ๓ อาคาร คือ

๑.พระที่นั่งจันทรพิศาล สร้างขึ้นในรัชสมัยสมเด็จพระนารายณ์มหาราช เดิมใช้เป็นท้องพระโรงสำหรับประชุมเสนาบดี หลังจากถูกทิ้งร้างไป พระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว (รัชกาลที่ ๔) แห่งกรุงรัตนโกสินทร์โปรดเกล้าฯ ให้บูรณปฏิสังขรณ์พระที่นั่งขึ้น ใช้เป็นอาคารจัดแสดงนิทรรศการถาวร แสดงภาพประวัติศาสตร์ และโบราณวัตถุที่มีความเกี่ยวข้องกับเรื่องราวในรัชสมัยสมเด็จพระนารายณ์มหาราช

๒.พระที่นั่งพิมานมุงกุฎ เป็นตึก ๓ ชั้น สร้างขึ้นในรัชสมัยพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว(รัชกาลที่ ๔) ใช้เป็นอาคารจัดแสดงนิทรรศการถาวรเกี่ยวกับพัฒนาการเมืองลพบุรี ตั้งแต่ก่อนประวัติศาสตร์ถึงสมัยปัจจุบัน ดังนี้

ชั้นที่ ๑ จัดแสดงโบราณวัตถุและศิลปวัตถุที่บอกเล่าเรื่องราวเมืองลพบุรีสมัยก่อนประวัติศาสตร์ (ราว ๓,๕๐๐ ปี ที่แล้ว) ต่อเนื่องมาจนถึงวัฒนธรรมทวารวดี 

ชั้นที่ ๒ จัดแสดงนิทรรศการลำดับพัฒนาการเมืองลพบุรีเป็นเรื่องราวต่อเนื่องจากชั้นที่ ๑ ต่อจากช่วงวัฒนธรรมทวารวดี เข้าสู่ช่วงความเจริญของวัฒนธรรมอิทธิพลศิลปะเขมรในประเทศไทย แสดงศิลปวัตถุและโบราณวัตถุที่สำคัญ เช่น ทับหลัง พระพุทธรูปนาคปรก และเทวรูปต่างๆ ต่อเนื่องมาจนถึงสมัยอยุธยา จัดแสดงงานศิลปกรรมและงานช่างในสมัยอยุธยา เรื่อยมาจนถึงสมัยรัตนโกสินทร์

ชั้น ๓ เดิมเป็นห้องบรรทมของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว(รัชกาลที่ ๔) จัดแสดงเหมือนครั้งที่ยังประทับอยู่ มีพระแท่นบรรทม ฉลองพระองค์ พระบรมฉายาสาทิสลักษณ์ พระสาทิสลักษณ์ เหรียญเงินต่างๆ เครื่องแก้ว เครื่องประกอบโต๊ะพระกระยาหารที่มีตราประจำพระองค์(มงกุฎ) เป็นต้น

๓.หมู่ตึกพระประเทียบ เดิมเป็นที่ประทับและที่พักของเจ้านายฝ่ายในและข้าราชบริพารฝ่ายใน ใช้เป็นอาคารจัดแสดงนิทรรศการถาวรและใช้เป็นพื้นที่เกี่ยวข้องกับงานนิพิพิธภัณฑ์ ปัจจุบันจัดนิทรรศการวิถีชีวิตภาคกลาง และนิทรรศการพิเศษเนื่องในวันพิพิธภัณฑ์ไทยเกี่ยวกับวิถีชีวิตพื้นบ้านลพบุรีใช้ชื่อว่า “วิถี ผู้คน ตัวตน คนลพบุรี”