พิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ จันทรเกษม หรือ วังจันทรเกษม หรือ วังหน้า ตั้งอยู่ริมแม่น้ำป่าสัก  ปรากฎหลักฐานว่าสร้างในสมัยสมเด็จพระมหาธรรมราชาธิราช ประมาณ พ.ศ.2120 เพื่อให้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระนเรศวรมหาราช และเคยใช้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระยุพราชและพระมหากษัตริย์หลายพระองค์

สมัยรัชกาลที่ 4  ทรงโปรดเกล้าฯ ให้ซ่อมแซมพระที่นั่งพิมานรัตยาและพลับพลาจตุรมุข ไว้เป็นที่ประทับเมื่อเสด็จประพาสพระนครศรีอยุธยาและพระราชทานนามว่า “พระราชวังจันทรเกษม”

สมัยรัชกาลที่ 5 ได้พระราชทานพระที่นั่งพิมานรัตยา ให้เป็นที่ทำการของมณฑลกรุงเก่า จนกระทั่งเมื่อพระยาโบราณราชธานินทร์  เข้ามาดำรงตำแหน่งสมุหเทศาภิบาลมณฑลกรุงเก่า  จึงได้จัดสร้างอาคารที่ทำการภาค บริเวณกำแพงทางด้านทิศตะวันตกต่อกับทิศใต้  แล้วย้ายที่ว่าการมณฑลจากพระที่นั่งพิมานรัตยา มาตั้งที่อาคารที่ทำการภาคใหม่ กรมศิลปากรจึงได้เข้ามาดูแล และจัดทำเป็นพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ จันทรเกษม  จนกระทั่งปัจจุบัน 

โบราณสถานโบราณวัตถุที่น่าสนใจในพระราชวังจันทรเกษม มีดังนี้  

• กำแพงและประตูวัง ปัจจุบันก่อเป็นกำแพงอิฐ มีใบเสมา มีประตูด้านละ 1 ประตู รวม 4 ด้าน
• พลับพลาจตุรมุข  เป็นพลับพลาเครื่องไม้ มีมุขด้านหน้า 3 มุข ด้านหลัง 3 มุข  เดิมใช้เป็นท้องพระโรงสำหรับออกงานว่าราชการและเป็นที่ประทับ  ต่อมาใช้เป็นที่จัดแสดงโบราณวัตถุ เรียกว่า อยุธยาพิพิธภัณฑสถาน ปัจจุบันจัดแสดงเครื่องใช้ส่วนพระองค์ที่มีอยู่เดิมภายในพระราชวังนี้
• พระที่นั่งพิมานรัตยา  จัดแสดงประติมากรรมเทวรูปและพระพุทธรูปนาคปรก ศิลปสมัยลพบุรี พระพุทธรูปสำริดสมัยอยุธยา พระพิมพ์ และเครื่องไม้แกะสลัก ที่สลักจากศิลา
• พระที่นั่งพิสัยศัลลักษณ์ หรือ หอส่องกล้อง เป็นหอสูงสี่ชั้น ใช้เป็นที่ประทับทอดพระเนตรดวงดาว
• ตึกที่ทำการภาค  จัดนิทรรศการถาวร 5 เรื่อง คือ

- เรื่องศิลปะสถาปัตยกรรมอยุธยา

- เครื่องปั้นดินเผาสินค้านำเข้าและส่งออกที่สำคัญของอยุธยา

- อาวุธยุทธภัณฑ์

- ศิลปวัตถุพุทธบูชา

- วิถีชีวิตริมน้ำชาวกรุงเก่า