ในสมัยที่ศาสตราจารย์ ดร.เกษม สุวรรณกุล อดีตอธิการบดีจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย ได้เห็นถึงความสำคัญของงานศิลปกรรมที่มีคุณค่าของศิลปินไทย จึงได้เริ่มรวบรวมและจัดหางานศิลปกรรมของศิลปินที่มีชื่อและมีศักยภาพในตอนนั้น โดยมอบหมายให้ศูนย์ส่งเสริมวัฒนธรรมแห่งจุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัย (ปัจจุบัน คือ สำนักบริหารศิลปวัฒนธรรม) เป็นผู้ดำเนินการ

ปัจจุบัน หอศิลป์จามจุรี เป็นสถานที่จัดแสดงและเผยแพร่ผลงานศิลปกรรมที่จุฬาลงกรณ์มหาวิทยาลัยและเป็นสถานที่จัดแสดงผลงานศิลปะของอาจารย์ นิสิต นักศึกษา บุคลากร ศิลปิน โดยทั่วไป ให้ประชาชนเข้าเยี่ยมชมได้